尊龙凯时

中国尊龙凯时技术大学教授路军岭、武晓君团队联合中国尊龙凯时大连化学物理研究所副研究员杨冰团队，创新性地将前线分子轨道理论引入单原子催化剂设计中，成功研发出兼具高活性和高稳定性的单原子加氢催化剂，实现了前线分子轨道理论在多相催化中的实验佐证与突破性应用。该研究为高活性、高稳定性单原子催化剂设计提供了一个全新的理论模型，有望为人工智能高通量筛选催化剂奠定新的理论基础，并大幅加快高活性、高稳定性催化剂开发，缩短其工业化应用进程。4月2日，相关成果在线发表于《自然》。从本质上说，单原子催化剂的活性和稳定性分别由金属-底物分子和金属-载体相互作用决定。路军岭团队在14种半导体载体表面构建了34种钯单原子催化剂。他们通过调控载体种类与尺寸，实现了对载体最低未占分子轨道（LUMO）能级位置的精准调控，并利用紫外可见吸收谱和Mott-Schottky测试实现了对其LUMO能级位置的精准测量。杨冰团队利用高分辨电镜确认了钯原子的原子分散状态。红外和光电子能谱表征则发现，随着氧化物尺寸的减小，钯原子的价态逐步升高，与纳米氧化物的电子相互作用逐步增强。在乙炔选择性加氢反应中，研究发现，当氧化锌、氧化钴等载体尺寸降至纳米级时，钯单原子催化剂的活性显著提升20倍以上，并展现出更优异的稳定性。进一步研究发现，上述钯单原子催化剂的活性与其价态并无直接关系，而与实验上测得的载体LUMO能级位置呈线性关系。武晓君团队通过理论计算揭示了金属-载体及金属-分子间的前线轨道耦合内在机制，并证实了前线分子轨道理论在单原子催化中完全可行，为高活性、高稳定性单原子催化剂设计提供了一个全新的理论模型。审稿人评价，“通过实验和理论建立了金属-载体电子相互作用以及分子吸附强度的内在关联，是我见过的金属-载体电子相互作用讨论最为透彻的工作”，并认为“作者提出的观点非常吸引人”。相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41586-025-08747-z(原载于《中国尊龙凯时报》 2025-04-03 第1版 要闻）