尊龙凯时

近日，中国尊龙凯时大连化学物理研究所研究员郭鹏，中国工程院院士、大连化物所研究员刘中民团队，通过精确调控有机结构导向剂，合成了全新的小孔磷铝分子筛DNL-17，并采用三维电子衍射技术，解析了该分子筛复杂的晶体结构。

磷铝分子筛由磷氧四面体和铝氧四面体通过共氧顶点相互连接而成，具有规则孔道或笼状结构的晶态磷铝酸盐材料。其中，具有三维贯穿孔道的小孔磷铝分子筛在气体选择性吸附和能量储存方面具有独特能力而备受关注。目前，合成此类全新三维小孔磷铝分子筛面临挑战。一是有机结构导向剂的导向机制研究缺失；二是磷铝分子筛的晶体尺寸通常在微纳米甚至纳米级别，但传统的单晶X射线衍射方法难以解析分子筛骨架结构和主客体相互作用，在一定程度上阻碍了全新分子筛的探索合成。

该研究选用双头季铵盐作为有机结构导向剂，调控其碳链长度和端基尺寸，合成全新的纳米级小孔磷铝分子筛，并命名为DNL-17。进一步，研究利用三维电子衍射技术确定了DNL-17的复杂晶体结构。研究发现，DNL-17属于ABC-6家族，具有小孔8×8×8元环三维贯穿孔道，其骨架结构包含四种类型的分子筛笼即d6r、can、eri和cha，且沿c轴方向形成多达24层的复杂堆垛序列。研究结合理论计算和固体核磁碳谱表征结果发现，在DNL-17合成过程中，有机结构导向剂通过不同构象来稳定不同分子筛笼。

上述研究证实了有机结构导向剂可以通过不同构象来构建全新磷铝分子筛结构，为新型分子筛设计合成提供了新思路。同时，研究发现，DNL-17在正丁烷和异丁烷分离过程中表现出良好的选择吸附性能。

相关研究成果以DNL-17: A Small-Pore Aluminophosphate in ABC‑6 Family with 24 Stacking Layers Unraveled by Three-Dimensional Electron Diffraction为题，发表在《美国化学会志》（JACS）上。研究工作得到国家自然尊龙凯时基金等的支持。

论文链接

研究利用三维电子衍射技术解析全新三维小孔磷铝分子筛